相田爱在老师的信赖下，成为了大贝第一中学学生会会长。在一次社会科的户外活动，她和同学来到地标建筑四叶塔（Clover Tower）参观，一路上忙着照顾众人。就在她终于可以停下来，期待展望台的景色时，巨大的怪物“自我中”突然出现，引起了庞大的混乱。不甘旁人被伤害的相田，遇上了扑克牌王国的精灵夏露露，倚靠不可思议的饰物能量，变身成为光之美少女－－心天使。随后其青梅竹马六花和小学玩伴有栖亦加入光之美少女的行列，誓要一同要把失去“爱”的怪物彻底净化。
人間と文明が滅びかかっている遠い未来の地球で、くるみ、サキ、カリンカ、エクセリアの4人の人間の少女が共同生活をしていた。ある日くるみは道人という少年と恋に落ちる。そしてメールのやり取りなどでくるみと道人の付き合いが始まっていく。しかし…。 本作品は、鋼鉄天使くるみの好調を受けて制作されたオリジナルの続編として発売されたOVAであるが、2式と異なり前作との関連は明確には語られていない。また、2式がコメディ一色だったことに対し、本作品はシリアスかつ抑揚に欠けたきらいのある室内劇であった。そして、本作品は、登場キャラクターが鋼鉄天使ではないという点で、他の鋼鉄天使シリーズとは大幅に異なっている。 なお、くるみ達の関係も他の鋼鉄天使シリーズとは異なり、共同生活を営む少女達となっている。このため、姉妹というよりはルームメイトの友人という関係という方が適切で、しかもその友人関係もごく普通のものである。例えば、他の2人はくるみの初恋の相手に普通に興味を持ち、その恋の成就を応援するような間柄である。 本作品は、最終的には無印くるみに繋がっていく話であることが示唆され、原作でも作者が言及している。本作品は他の鋼鉄天使シリーズとはキャラクターの姿と名前こそ同じものの、基本的に全くの別物であるといえる。 無印、2式には登場しないエクセリアは後に原作に鋼鉄天使として登場する。
来生三姐妹经营着一家名叫“猫眼”的咖啡店。其实，三姐妹是海恩茨的女儿，这位伟大的画家与收藏家，在三姐妹小时神秘失踪了，而随着父亲的失踪，家中的藏品也都一夜蒸发。于是，三姐妹白天是活泼可爱的少女，夜里变身成黑夜中的盗贼——“猫眼三姐妹”。她们只偷那些曾经是父亲的藏品，希望借此寻找到失踪的父亲的蛛丝马迹。而二妹来生瞳更是特殊，因为她的男友正是要逮捕“猫眼三姐妹”的年轻警察。真相与爱，黑夜中游走的三姐妹在一次次犯罪中找寻这些问题的答案。
新学年，桃成高中迎来了高一新生，各个社团纷纷摆出摊位，招揽新丁。这喧嚣的校园一角，一个颇有些奇怪的社团置身其中。天真烂漫的社长铃木结爱（西明日香 配音）、学习超好且温柔随和副社长佐藤阳菜（明坂聪美 配音）以及自由散漫的二年级高桥葵（荻野可铃 配音），因为苦苦思索想不出该加入什么社团，而最终成立了摸索社。为了配合日常系的节奏，摸索社的三名女孩强拉硬拽吸收了高一新生田中心春（大桥彩香 配音）加入进来，担当吐槽角色。国中时代没有参加任何社团的心春，虽然想体验社团活动，可是真心没想到会遇见这么不着调的几个前辈。浓浓的日常系气息，心春和前辈们的摸索社部活正式启动…… 本片根据たつき的原作改编。
