King Sombra曾经统治小马国边缘的水晶王国，带来了无尽的苦难。后来他被塞拉斯迪亚公主和露娜公主联合击败，变成阴影，并被放逐。 一千年后，King Sombra卷土重来，想要重新统治水晶王国。大公主希望暮光闪闪一行去保护水晶王国，免受King Sombra的再度袭击。他们克服重重困难和阻挠，去保护水晶王国，并让那里再度恢复生机。
人間と文明が滅びかかっている遠い未来の地球で、くるみ、サキ、カリンカ、エクセリアの4人の人間の少女が共同生活をしていた。ある日くるみは道人という少年と恋に落ちる。そしてメールのやり取りなどでくるみと道人の付き合いが始まっていく。しかし…。 本作品は、鋼鉄天使くるみの好調を受けて制作されたオリジナルの続編として発売されたOVAであるが、2式と異なり前作との関連は明確には語られていない。また、2式がコメディ一色だったことに対し、本作品はシリアスかつ抑揚に欠けたきらいのある室内劇であった。そして、本作品は、登場キャラクターが鋼鉄天使ではないという点で、他の鋼鉄天使シリーズとは大幅に異なっている。 なお、くるみ達の関係も他の鋼鉄天使シリーズとは異なり、共同生活を営む少女達となっている。このため、姉妹というよりはルームメイトの友人という関係という方が適切で、しかもその友人関係もごく普通のものである。例えば、他の2人はくるみの初恋の相手に普通に興味を持ち、その恋の成就を応援するような間柄である。 本作品は、最終的には無印くるみに繋がっていく話であることが示唆され、原作でも作者が言及している。本作品は他の鋼鉄天使シリーズとはキャラクターの姿と名前こそ同じものの、基本的に全くの別物であるといえる。 無印、2式には登場しないエクセリアは後に原作に鋼鉄天使として登場する。
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正值情窦初开之时的公主，以为自己的心上人是付望舒，却可惜无缘亦无份。而另一边，九皇叔和她虽以叔侄相称却并无血缘关系。皇叔对于她来说，亦师亦友，且两人年龄相差无几，可谓青梅竹马，两小无猜。可孟玉珥一开始却没意识到九皇叔的一往情深，爱他念他也不自知，毕竟辈分不对。
新学年，桃成高中迎来了高一新生，各个社团纷纷摆出摊位，招揽新丁。这喧嚣的校园一角，一个颇有些奇怪的社团置身其中。天真烂漫的社长铃木结爱（西明日香 配音）、学习超好且温柔随和副社长佐藤阳菜（明坂聪美 配音）以及自由散漫的二年级高桥葵（荻野可铃 配音），因为苦苦思索想不出该加入什么社团，而最终成立了摸索社。为了配合日常系的节奏，摸索社的三名女孩强拉硬拽吸收了高一新生田中心春（大桥彩香 配音）加入进来，担当吐槽角色。国中时代没有参加任何社团的心春，虽然想体验社团活动，可是真心没想到会遇见这么不着调的几个前辈。浓浓的日常系气息，心春和前辈们的摸索社部活正式启动…… 本片根据たつき的原作改编。
